Verunreinigungen von Böden, Grundwasser und Gewässern mit flüchtigen Kohlenwasserstoffen und deren Verteilung (Ausbreitung) stellen nach wie vor ein sehr aktuelles und schwer einzuschätzendes Problem dar.
Diese Arbeit stellt zwei optische Methoden vor, die - unterstützt von Feldversuchen - die Möglichkeit bieten, numerische Modelle zur Schadstoffverteilung in porösen Medien zu verbessern und zu erstellen. Mit Hilfe einer Imaging-Methode, basierend auf einer einfachen CCD-Kamera, können Farbtracer-Experimente in Labortankaufbauten quantitativ ausgewertet werden. Zusammen mit Polydimethylsiloxan-beschichteten Chemo-Sensoren in Verbindung mit der Reflektometrischen Interferenzspektroskopie - eingesetzt zur Detektion realer Schadstoffe wie Toluol in Sand - können auf diese Weise große Datenmengen geliefert werden, um numerische Modelle zu erstellen.
Neben nicht selektiven Polydimethylsiloxan-Polymeren werden zur Untersuchung von endokrin wirksamen Substanzen in der Umwelt molekular geprägte Polymere eingesetzt, die eigens für die optische Sensorik entwickelt wurden.
Ziel der vorgestellten Ansätze ist ein besseres Verständnis der Schadstoffverteilung im Boden/Grundwasser-System.
Thesis
Dissertationsschrift
2009
Eberhard-Karls-Universität Tübingen, Fakultät für Chemie und Pharmazie
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Illustrationen
104 Abb., 50 davon farb., 7 Tab.
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Höhe: 21 cm
Breite: 14.8 cm
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ISBN-13
978-3-941216-40-2 (9783941216402)
Schweitzer Klassifikation
Inhaltsverzeichnis
1. EINLEITUNG 15
2. THEORETISCHE GRUNDLAGEN 19
2.1. OPTIK 19
2.1.1. Reflexion und Beugung 19
2.1.2. Reflexion an dünnen Schichtsystemen 21
2.2. REFLEKTOMETRISCHE INTERFERENZSPEKTROSKOPIE 24
2.3. STREUUNG, ABSORPTION UND FARBE 26
2.3.1. Streuung 26
2.3.2. Absorption 27
2.3.3. Farbe 28
2.4. POLYMERE 29
2.4.1. Molekular geprägte Polymere 30
2.4.1.1. Allgemeine Darstellung 31
2.4.1.2. Physikalische Formen 38
2.4.1.3. Anwendungen von MIPs 42
2.4.1.4. MIPs in der optischen Sensorik 43
2.4.2. Unspezifisch messende Polymere 44
2.4.2.1. Allgemeines 44
2.4.2.2. Glastemperatur und freies Volumen 45
2.4.2.3. Verwendung in der Chemosensorik 46
2.4.3. Polysiloxane 49
2.5. UNTERSUCHTE ANALYTEN 51
2.5.1. Atrazin aus der Gruppe der EDCs 51
2.5.2. Toluol aus der Gruppe der VOCs 52
2.5.3. Aminosäurederivate 52
2.6. SCHADSTOFFDISPERSION IM BODEN 53
2.6.1. Allgemein 53
2.6.2. Stand der Forschung 56
2.6.3. Mathematische Lösungsansätze 58
2.6.3.1. Mathematische Beschreibung der Dispersion 59
2.6.3.2. Theoretische Grundlagen für den zweidimensionalen
Fall nicht-reaktiver Tracer 61
2.6.3.3. Numerische Modelle 64
3. MATERIAL UND METHODEN 67
3.1. VERWENDETE GERÄTE UND AUFBAUTEN 67
3.1.1. Portabler RIfS-Aufbau 67
3.1.2. Tankaufbau mit CCD-Kamera 68
3.1.3. Modifizierte RIfS-Anlage für Tankmessungen 70
3.1.4. Dummy-Tank-Flusszelle 72
3.1.5. Spin-Coater 73
3.1.6. Rasterkraftmikroskop 73
3.1.7. Isotherme Titrations-µ-Kalorimetrie (ITC) 73
3.1.8. Ellipsometer 74
3.2. CHEMIKALIEN 75
3.2.1. Molekular geprägte Polymere 75
3.2.1.1. Atrazin-geprägte MIPs/Polymerfilme via Spin-Coating 75
3.2.1.2. Atrazin-geprägte MIPs/Nanopartikel 76
3.2.1.3. L-BFA-MIPs bzw. NIPs 76
3.2.2. Polydimethylsiloxan 77
3.2.3. Farbstoffe 77
3.2.4. Verbrauchschemikalien 79
3.3. TRANSDUCER 79
3.4. PRÄPARATION DER SENSITIVEN SCHICHTEN 79
3.4.1. Präparation der gegen Atrazin geprägten MIP-Transducer 80
3.4.2. Immobilisierung der gegen die
Aminosäure L-BFA geprägten NanoMIPs 81
3.4.3. Präparation der PDMS-Transducer 84
4. ERGEBNISSE UND DISKUSSION 89
4.1. MOLEKULAR GEPRÄGTE POLYMERE ALS OPTISCHER SENSOR 89
4.1.1. Molekular geprägte Polymere gegen EDCs 89
4.1.1.1. Atrazin-geprägte MIP-Filme präpariert durch Spin-Coating 89
4.1.1.2. Atrazin-geprägte MIP-Nanopartikel 93
4.1.2. Molekular geprägte Polymere gegen Aminosäurederivate 98
4.1.3. Zusammenfassung 107
4.2. BESTIMMUNG DER SCHADSTOFFDISPERSION IN PORÖSEN MEDIEN 109
4.2.1. Fluorescein als konservativer Farbstoff-Tracer 109
4.2.1.1. Referenzierung und Kalibrierung 109
4.2.1.2. Homogenes poröses Medium 115
4.2.1.3. Schwankende Fahnen 125
4.2.1.4. Heterogenes poröses Medium 129
4.2.1.5. Zusammenfassung 134
4.2.2. New Coccine als nicht-fluoreszierender Farbstoff-Tracer 135
4.2.2.1. Kalibrierung für New Coccine 137
4.2.2.2. Homogenes poröses Medium 139
4.2.2.3. Heterogenes poröses Medium 145
4.2.2.4. Zusammenfassung 152
4.3. TOLUOL-DETEKTION IN PORÖSEM MEDIUM 153
4.3.1. Toluol in der flüssigen Phase 153
4.3.2. Toluol in porösem Medium (Glaskügelchen) 155
4.3.3. Toluol in Sand 164
4.3.4. Zusammenfassung 166
5. ZUSAMMENFASSUNG UND AUSBLICK 169
6. LITERATUR 173
7. ANHANG 187
7.1. ABKÜRZUNGEN 187
7.2. VERÖFFENTLICHUNGEN 197
7.2.1. Publikationen 197
7.2.2. Vorträge 198
7.2.3. Poster 199
7.3. AKADEMISCHE LEHRER 201
